Probing the physics of magnetron sputtering for thin-film deposition by Virtual Coater

: application to TiO2

Résumé

L’objet de cette thèse de doctorat a porté sur le développement d’une nouvelle génération d’outils de prédiction dédiés au dépôt de couches minces par des procédés sous vide. Même si ces processus forment l’un des principaux piliers de notre société technologique, leur compréhension et leur maitrise ne sont pas encore totales. Il reste toujours des zones grises que les connaissances scientifiques actuelles ne peuvent décrire ou expliquer. Cependant, l’avènement de l’informatique a ouvert la porte d’un nouveau type d’approche, permettant aux scientifiques de simuler des procédés complexes afin d’élucider leur compréhension. Avec l’évolution des moyens de calcul haute performance, la complexité des modèles numériques ne cesse de croître. Les anciens modèles 1D ou 2D peuvent désormais céder la place à des modèles 3D réalistes implémentant une physique très détaillée et offrant aux scientifiques de nouvelles façons d’observer et de voir les processus régissant l’Univers. Au lieu d’essayer d’expliquer l’Univers tout entier, cette thèse de doctorat se concentre sur la technique dite de pulvérisation magnétron réactive qui est une méthode largement utilisée pour le dépôt de couches mince de composés tant en laboratoire qu’en industrie. Par conséquent, sa compréhension est d’une grande importance pour maîtriser la qualité et les propriétés des produits. Les processus physiques impliqués étant de nature complexe et non linéaire, ils nécessitent l’utilisation d’un large éventail de techniques et de modèles de simulation. Ce travail de doctorat a établi une chaîne de simulation multi-échelle 3D du procédé de dépôt par plasma (Virtual CoaterTM). Celle-ci est basée sur la combinaison d’algorithmes de type « Particle-in-cell Monte Carlo » pour la simulation de la phase plasma et de « kinetic Monte Carlo » pour la croissance de film.
La première étape de ce travail explique les liens et interfaces entre les différents algorithmes utilisés pour obtenir une vision globale du procédé de dépôt. Dans un deuxième temps, l’attention est portée sur le rôle des particules neutres pendant le dépôt. La caractérisation expérimentale des propriétés plasma et des couches minces est effectuée et comparée avec les simulations réalisées. Pour une géométrie donnée, l’hystérésis de la phase plasma, la composition du film et sa morphologie sont prédits et expliqués.
Dans un troisième temps, les défis surgissant lors de la modélisation de particules chargées sont mis en évidences et expliqués. Lors d’un dépôt plasma se produisant à une densité de puissance réaliste, les flux de particules s’écoulant vers le substrat sont démontrés prédictibles sur base de simulations 3D fonctionnant à des densités de puissance inférieures. Il a été également démontré que ces simulations prédisent l’existence des instabilités propagatrices du plasma appelées, spokes. Finalement, à la lumière des contraintes du modèle, le domaine de validité de cette stratégie de prédiction des flux est établi et clairement défini.
La dernière étape de ce manuscrit applique avec succès la chaîne de simulation multi-échelle 3D établie pour la croissance de films minces de TiO2 par pulvérisation magnétron réactive. Le modèle prédit efficacement les densités et les flux de particules chargées et neutres vers le substrat et permet d’expliquer les changements de propriétés des films déposés tout au long de la transition plasma du mode de dépôt métallique au mode de dépôt stœchiométrique (TiO2). De plus, les ions négatifs très énergétiques d’oxygène monoatomique provenant des cibles sont identifiés comme étant à l’origine de l’inclinaison anormalement faible de la structure en colonnes expérimentalement observée sur les revêtements obtenus en mode oxydé. En outre, le changement, lors de la transition plasma, de la structure cristallographique des couches minces depuis une phase amorphe vers une phase anatase, est observé par une analyse par diffraction des rayons X des couches produites. Cette modification est attribuée à l’augmentation du flux d’énergie normalisé (NEF) à l’emplacement du substrat.
Au final, le développement de Virtual Coater à travers ce travail a permis d’améliorer la connaissance de l’interaction entre les propriétés du plasma et la qualité des couches minces obtenues. Cette nouvelle procédure de simulation ouvre la voie à de nouvelles méthodes d’étude de l’état plasma en tant que procédé de dépôt.

la date de réponse	18 janv. 2021
langue originale	Anglais
L'institution diplômante	Universite de Namur
Sponsors	Université de Namur
Superviseur	Stephane Lucas (Promoteur), Andreas Pflug (Copromoteur), Luc Henrard (Président), Pavel Moskovkin (Jury), Wilmert De Bosscher (Jury), Stephanos Konstantinidis (Jury) & Achim von Keudell (Jury)