Etude de monocouches de molécules organiques par spectroscopie de génération de fréquence-somme simplement et doublement résonnante et par spectroscopie de diffusion Raman anti-Stokes cohérente

Résumé

Cette recherche a pour but d’étudier les monocouches de molécules organiques par spectroscopies optiques non linéaires afin d’en caractériser la structure, l’organisation, l’orientation et les propriétés vibrationnelles spécifiques à l’interface. La spectroscopie vibrationnelle non linéaire de génération de fréquence-somme (SFG) simplement résonnante permet de déduire l’organisation des interfaces moléculaires produites par autoassemblage. Elle a été étudiée pour deux conditions de préparation des monocouches : en phase liquide et en phase gazeuse à pression ambiante. Toutes deux donnent naissance à des interfaces bien organisées après un temps de préparation long mais l’adsorption en phase gazeuse produit une monocouche de qualité nettement plus rapidement que le dépôt en solution. Les interfaces ordonnées C60/métal dopées aux métaux alcalins K et Cs présentent un couplage entre les états vibrationnels et électroniques d’interface, qui détermine des propriétés fondamentales du fullerène, comme sa (supra-) conductivité. Au moyen de la spectroscopie SFG doublement résonnante, nous avons montré l’existence de couplages électron-phonon d’interface d’origine extra-moléculaire (activité infrarouge) et intra-moléculaire (activité Raman résonnant) impliquant le mode « pentagonal pinch ». L’énergie et l’origine de la transition électronique causant le phénomène DR-SFG ont été identifiées. Par ailleurs, nous avons adapté le spectromètre DR-SFG du laboratoire afin d’utiliser la spectroscopie de diffusion Raman cohérente anti-Stokes pour analyser les propriétés non linéaires d’interface dans une large gamme vibrationnelle. Le fonctionnement du spectromètre CARS a été prouvé en caractérisant des surfaces minérales de la famille de l’apatite. Nous avons ensuite étudié les couches de C60 déposées sur Au(111) et Si(100).

la date de réponse	26 août 2010
langue originale	Français
L'institution diplômante	Universite de Namur
Superviseur	Yves Caudano (Promoteur), Paul THIRY (Copromoteur), Andre Peremans (Jury), Benoit Champagne (Jury), Zineb Mekhalif (Président) & Abderrahmane Tadjeddine (Jury)