Hierarchically micro-meso-macroporous catalysts constructed from zeolite nanocrystals: Design, Synthesis and Application

Résumé

Une nouvelle gamme de catalyseurs à porosité hiérarchisée, constituée d’une proportion significative de structures micro-méso-macroporeuses et construits par l’assemblage de nanocristaux de zéolithes, a été mise au point avec succès par un processus de cristallisation à l’état quasi solide, et ce via l’emploi de glycérine. Ces catalyseurs sont caractérisés par un réseau de macropores bien définis, dont les parois sont constituées de mésopores interconnectés, eux-mêmes délimités par des unités zéolithiques microporeuses adaptées. Une série de produits, incluant des catalyseurs aluminosilicatés acides à porosité hiérarchisée ainsi que des catalyseurs dopés en hétéroatomes à porosité hiérarchisée, a été synthétisée avec succès par la méthode de cristallisation à l’état quasi solide. Des catalyseurs acides micro-méso-macroporeux hiérarchisés construits par des nanocristaux de zéolithes ZSM-5 furent premièrement mis au point par ce procédé, tout en y étudiant l’influence de l’agent structurant. Le produit le plus prometteur résultant de cette étude, le MMM-ZSM-5(2), présente d’exceptionnelles performances catalytiques pour le craquage de la large molécule de 1,3,5-triisopropylbenzène (TIPB). Des catalyseurs acides micro-méso-macroporeux hiérarchisés construits par des nanocristaux de zéolithes Beta furent également synthétisés. Les propriétés acides des matériaux ayant subis des périodes variables de cristallisations furent investiguées. De plus, des catalyseurs micro-méso-macroporeux hiérarchisés dopés en hétéroéléments et arborant des structures zéolithiques furent également produits par la méthode de la cristallisation à l’état quasi solide. Des catalyseurs micro-méso-macroporeux hiérarchisés formés par l’assemblage de nanocristaux répondant à la structure de la silicalite-1 et enrichit en titane (TS-1) ont aussi été obtenus. Le produit le plus prometteur résultant de cette analyse, le MMM-TS-1(3), présente des propriétés catalytiques supérieures dans l’époxydation du styrène et dans l’oxydation de la large molécule de 2,4,6-triméthylstyrène. Finalement, Des catalyseurs micro-méso-macroporeux hiérarchisés formés par l’assemblage de nanocristaux répondant à la structure de la silicalite-1 et enrichit en zirconium (ZrS-1) ont aussi été obtenus. Le présent travail démontre que le processus de cristallisation à l’état quasi solide est une méthode aisée et polyvalente pour la synthèse de catalyseurs micro-méso-macroporeux à hautes performances pour la catalyse de réactions chimiques.

la date de réponse	21 janv. 2011
langue originale	Français
L'institution diplômante	Universite de Namur
Superviseur	BAO LIAN SU (Promoteur), Shilun QIU (Jury), Peter LODEWYCKX (Jury), Davide BONIFAZI (Jury), Alexandre Leonard (Jury) & Carmela Aprile (Jury)