Conception des nouveaux nanocomposites à base de cristaux photoniques d’opale inverse en TiO2 à des fins photocatalytiques de l’UV vers le visible

Résumé

La photocatalyse hétérogène à base de semi-conducteurs apparait actuellement comme une alternative technologique en pleine expansion pour l’assainissement de l’environnement en raison de l’utilisation économique des catalyseurs et de l’énergie solaire. Le procédé photocatalytique dépend principalement des caractéristiques de la molécule à dégrader, de la source lumineuse et du type de semi-conducteur (gap, texture) jouant le rôle de photocatalyseur. L’opale inverse de TiO2, qui appartient à la classe plus des cristaux photoniques (CP), a été largement étudiée comme le photocatalyseur le plus efficace en raison de ses propriétés uniques en termes d'architecture uniforme ordonnée de macropores interconnectés dans les trois directions de l’espace. La présence de macropores permet un transfert facile des molécules de réactif, une grande accessibilité aux sites actifs, une grande surface spécifique et une absorption améliorée de lumière en raison de la diffusion multiple et les photons lents. Malgré ses attributs positifs, la grande énergie de la bande interdite de TiO2 limite l'utilisation efficace de l'énergie solaire ; le TiO2 est uniquement actif sous irradiation UV. En plus, le taux de recombinaison élevé des paires électron-trou photogénérées est une raison principale pour sa faible efficacité photocatalytique. Pour résoudre ces problèmes, de nombreuses stratégies ont été réalisées pour étendre la gamme d'absorption du spectre solaire et supprimer la recombinaison en améliorant la séparation des porteurs de charge, par le dopage du TiO2 avec un second composant qui favorise l'efficacité de la conversion des photons en électrons. Cette thèse porte sur l’amélioration des propriétés photocatalytiques du TiO2 sous irradiation UV et visible. En particulier, nous avons orienté notre travail vers le couplage de TiO2avec d’autres oxydes, tel que le BiVO4 et le ZnO, ce qui mène à la formation des nano-hétérojonctions. La formation du système d'hétérojonction est un facteur clé en photocatalyse pour améliorer la séparation des paires électron-trou photogénérées et accroitre leur transfert interfacial entre les semi-conducteurs couplés sous l’effet du champ électrique induit par les différentes structures de bandes électroniques des semi-conducteurs correspondants. Par conséquent, la durée de vie des porteurs de charge est prolongée et donc leur recombinaison peut être ralentie. En particulier, la combinaison de TiO2-CP avec un semi-conducteur à bande interdite étroite, BiVO4 , agissant comme sensibili sateur conduit à la formation du nanocomposite BiVO 4 /TiO 2 avec contact intime. Par conséquent , l'absorption de la lumière visible augmente avec un taux de recombinaison faible. Les systèmes photocatalytiques à base des semi - conducteurs nano - structurés (boites quantiques : QDs) caractérisé s par l’effet quantique de taille, en particulier ZnO QD s @ TiO 2 - CP, présente nt une meilleure efficacité photocatalytique. Comme conséquence de cet effet , l'augmentation du rapport surface / volume au fur et à mesure que la taille des particules est réduite, qui conduit à une amélioration de l'accès des électrons et des trous à la surface et la capacité des semi - conducteurs à accumuler de fortes densités de charges en excès avec des énergies plus élevées . Par conséquen t, les processus d'oxydation et de réduction sont plus efficaces. De plus, l'alignement de s bande s d'énergie entre les boites quantiques de ZnO et le TiO 2 favorise considérablement la séparation spatiale des paires électron - trou. La conception d u photocata lyseur ternaire en couplant trois semi - conducteurs ZnO, BiVO 4 et TiO 2 - C P , est une méthode bien adaptée pour réaliser une séparation de charge plus efficace. La formation d’une structure électronique en cascade d'énergie dans le nanocomposite ZnO / BiVO 4 / TiO 2 - C P favorise une séparation de charge s entre les trois semi - conducteurs couplés par gr adient de potentiel interfaciale dans le système ternaire. Cette séparation de charge s empêche les électrons et les trous de se recombiner. Ainsi, les électrons et les trous ont plus d'occasions de participer à des réactions de r éduction et d'oxydation pour la dégradation du colorant organique (la Rhodamine B) à leur surface.

la date de réponse	9 déc. 2016
langue originale	Français
L'institution diplômante	Universite de Namur
Sponsors	Ministère d'enseignement supérieur et de recherche scientifique (Tunisie)
Superviseur	BAO LIAN SU (Promoteur), Ramzi Bourguiga (Copromoteur), Olivier Deparis (Président), Alain KRIEF (Jury), Luca Fusaro (Jury), Yu Li (Jury) & Alexandru Vlad (Jury)