Conception de nanosenseurs optiques du type fluoroionophores immobilisés au sein de matrices silicées mésoporeuses pour le dosage d'ions Hg2+

  • Jonathan Desmet

Student thesis: Doc typesDocteur en Sciences

Résumé

Durant ces dernières décennies, une des principales thématiques de recherche s’est focalisée sur la détection et le dosage des métaux lourds présents dans l’organisme, l’environnement ou encore dans les déchets industriels. Parmi ces métaux lourds nuisibles, le mercure occupe une place importante de par ses effets dévastateurs tant sur l’environnement que sur la santé de l’Homme. Dans l’optique de limiter au maximum les conséquences dramatiques de ce métal hautement toxique, il apparaît capital et urgent de développer une nouvelle méthode de détection de ces ions métalliques basée sur un système optique hautement sensible et sélectif, rapide, miniaturisable, réutilisable mais encore portable permettant, ainsi, la prise de mesures directement sur le terrain. De ce fait, ce projet de thèse proposait la conception de nanosenseurs optiques du type fluoroionophores immobilisés au sein de matrices silicées mésoporeuses pour le dosage des ions Hg2+. Afin de mener à bien ce projet, différentes nouvelles molécules sondes fluorescentes (fluoroionophores) répondant toutes par un renforcement de l’intensité de fluorescence linéaire après complexation avec l’ion Hg2+ (dû à la modification de leurs propriétés photophysiques) ont été synthétisées avec succès et testées au niveau de leurs aptitudes à doser sensiblement et sélectivement les ions Hg2+. En outre, un travail d’optimisation de la structure moléculaire du fluoroionophore s’est confirmé être fondamental en vue de renforcer l’interaction (sensibilité et sélectivité) entre l’ion et le site de reconnaissance de la molécule fluorescente mais également pour satisfaire aux conditions d’immobilisation de la molécule sonde sur le support poreux. Pour ce faire, des modifications structurales ont été apportées tant à la partie chélatante (ionophore) qu’à la partie fluorescente (fluorophore). Ainsi, le soufre et le sélénium ont été sélectionnés en tant qu’atomes complexants à l’ion Hg2+ au sein de la structure de l’ionophore et des groupements électro- (brome) ou mésomère (ester méthylique) attracteurs ont été greffés sur le fluorophore, à savoir l’anthracène. Au terme de cette étude, il a été montré que les ionophores soufrés complexaient sensiblement et sélectivement les ions Cu2+ et Pb2+ tandis que l’ionophore sélénié a permis un léger renforcement de la sensibilité et sélectivité envers l’ion Hg2+. La modification du fluorophore, quant à elle, a également permis d’améliorer la sensibilité et sélectivité de la molécule fluorescente. C’est ainsi que le greffage d’un ionophore sélénié sur un dérivé de l’anthracène (bromo ou ester méthylique anthracène) a mené à l’obtention de fluoroionophores extrêmement sensibles et sélectifs à l’ion Hg2+. Dans la perspective d’immobiliser le fluoroionophore le plus performant et, de cette manière, obtenir les nanosenseurs adaptés pour une détection très sensible et très sélective des ions Hg2+, divers matériaux silicés mésoporeux hautement structurés du type CMI-1, SBA-15 et SBA-16 ont été synthétisés et caractérisés. Grâce aux multiples techniques de caractérisation utilisées, les propriétés remarquables que présentent ces matrices poreuses pour la conception de nanosenseurs très efficaces ont pu être mises en évidence. En effet, ces matériaux affichaient des surfaces spécifiques accessibles élevées proches de 800 à 1000 m2/g et des volumes poreux importants d’environ 1 cm3/g. Par ailleurs, ces matériaux se caractérisaient par un arrangement hexagonal bidimensionnel de leurs pores (CMI-1 et SBA-15) ou cubique tridimensionnel (SBA-16) et dont la taille variait de 2,8 à 9,0 nm, faisant d’eux des candidats idéaux pour l’immobilisation du fluoroionophore. Finalement, les nanosenseurs obtenus par immobilisation de la molécule fluorescente via la méthode d’imprégnation directe se sont montrés performants en termes de sensibilité, sélectivité et temps de réponse.
la date de réponse29 nov. 2013
langue originaleFrançais
L'institution diplômante
  • Universite de Namur
SuperviseurBAO LIAN SU (Promoteur), Alain KRIEF (Jury), Muriel Lepere (Jury), Benoit Champagne (Président), L. M. Peng (Jury) & Noan NIRVALET (Jury)

mots-clés

  • nanosenseurs
  • fluoroionophores
  • matrices silicées mésoporeuses
  • ions Hg2+

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