Étude par spectroscopie diode-laser de l’élargissement collisionnel de raies du chlorométhane
: des basses jusqu’aux hautes températures

Student thesis: Doc typesDocteur en Sciences

Résumé

L'objectif de cette thèse est d'étudier les coefficients d'élargissement collisionnel de raies d'absorption infrarouge du chlorométhane des basses jusqu'aux hautes températures. La détermination des concentrations de gaz présents en faible quantité dans notre atmosphère, tels les gaz résiduels de combustion, nécessite une connaissance précise des paramètres spectraux, dont le coefficient d'élargissement collisionnel. Nous avons également besoin de connaitre l'évolution de ces paramètres avec la température, sur l'ensemble de la gamme entre les températures atmosphériques et les températures des gaz en sortie de cheminée. Le chlorométhane est un polluant particulièrement important, car il est aujourd'hui l'un des principaux destructeurs de la couche d'ozone. Malgré cela, le budget du chlorométhane atmosphérique est encore mal connu, renforçant le besoin de paramètres spectraux de qualité.

Afin de mesurer les coefficients d'élargissement collisionnel du chlorométhane à haute température, nous avons conçu et réalisé une cellule d'absorption à passages multiples. Cette cellule permet l'étude de profils de raie et de paramètres spectraux de la température ambiante jusque 1000 K. Son long parcours optique, adaptable, la rend de plus polyvalente.

Les spectres ont été enregistrés à l'aide des différents spectromètres à diode-laser du Laboratoire Lasers et Spectroscopies, équipés de différentes cellules d'absorption à basse température et température ambiante, ainsi que de la nouvelle cellule haute température. Les coefficients d'élargissement collisionnel ont été déterminés par l'ajustement de profils théoriques sur le profil expérimental. Nous avons utilisé les modèles de Voigt, de Rautian et Sobel'man et de Galatry. Nous avons ainsi obtenu les coefficients d'élargissement collisionnel pour différentes raies du chlorométhane entre 170 et 630 K.

L'étude détaillée de la dépendance en température des coefficients d'élargissement collisionnel a été réalisée. Nous avons observé les limites de la loi empirique usuelle en puissance et avons vérifié expérimentalement la loi en double puissance récemment proposée par R. R. Gamache et B. Vispoel.

Les résultats obtenus sont en grande partie originaux, rendant la comparaison avec la littérature scientifique difficile. En particulier, très peu d'études existantes sont consacrées à l'élargissement collisionnel par le dioxyde de carbone des raies du chlorométhane ou à l'élargissement collisionnel à haute température.

L'ensemble des résultats de ces recherches sera fort utile à la fois dans diverses applications comme le sondage d'atmosphères ou l'étude des gaz résiduels de combustion et dans le développement de modèles théoriques contribuant à une meilleure compréhension des processus d'interactions moléculaires en phase gazeuse.
la date de réponse11 déc. 2019
langue originaleFrançais
L'institution diplômante
  • Universite de Namur
SuperviseurMuriel Lepere (Promoteur), Guy Terwagne (Président), Laurent Fissiaux (Jury), Didier Mondelain (Jury), Jean Vander Auwera (Jury) & Bastien Vispoel (Jury)

mots-clés

  • Spectroscopie infrarouge
  • chlorométhane
  • élargissement collisionnel
  • dépendance en température

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